پس از بازگشت به ايران، ضمن تدريس در حوزه علميه تهران در كنار پدرشان براي حكومت قانون و تشكيل مجلس تلاش‌هاي زيادي نمود. او كه از آزادي‌خواهان تندرو به حساب مي‌آمد، در دوره دوم وكيل مجلس شد. وي نزد عموم سياست‌مداران كشور از احترام خاصي برخوردار بود و برخي پيام‌هاي خصوصي حضرت آيت‌الله بروجردي توسط ايشان به مقامات بالاي دولتي ابلاغ مي‌شد. بعضي از علماي مركز، در كارها و رويدادها، بدون مشورت با او كار نمي‌كردند. وي يكي از روحانيون مشهور و از سران مشروطه بود و در كميسيوني كه از طرف مشروطه ‌خواهان تشكيل شد، به همراه 27 نفر ديگر براي اداره امور كشور تعيين شد. اين كميسيون محمدعلي شاه را از سلطنت خلع و احمدشاه را به نيابت وي انتخاب كرد.

 از ديگر كارهاي سياسي او، بسيج عده‌اي از مردم جنوب تهران به نفع شاه و حضور در برابر كاخ شاه و منع وي از مسافرت به خارج در واقعه نهم اسفند بود. شهرت علمي و جايگاه معنوي او سبب شد كه تدريجاً در تهران ملجأ و مرجع مؤمنان و نيازمندان شود. وي حدود چهل سال در تهران به تدريس خارج فقه و اصول و ترويج دين پرداخت.

آيت‌الله بهبهاني در جريان نهضت امام خميني در آخرين ماه‌هاي عمر خود به حمايت از ا مام برخاست و از همين رو مورد غضب رژيم واقع شد و در تنگنا قرار گرفت. وي در 20 آبان ماه سال 1342 در سن 92 سالگي دار فاني را وداع گفت و پس از تشييع باشكوهي در تهران، جنازه‌اش به نجف اشرف منتقل و در آن‌جا به خاك سپرده شد.

پايگاههاي انقلاب اسلامي به روايت اسناد ساواك – مساجد - مسجد ارك تهران ، صفحه 49 ، به نقل از : گنجينه دانشمندان، محمد شريف رازي، جلد 4، صفحه 401، روز شمار تاريخ ايران، باقر عاقلي، جلد 2، صفحه 165.)